Международная группа исследователей разработала методику, которая самостоятельно настраивает математическую модель магнитного взаимодействия. Новый алгоритм позволит более реалистично моделировать и проектировать материалы с требуемыми свойствами и предсказывать их свойства перед экспериментальной проверкой. Результаты опубликованы в журнале Physical Review B.

В последние годы активно развивается разработка машинно-обучаемых межатомных потенциалов. Они способны обеспечить быстроту и точность моделирования структуры и свойств материалов. Квантово-механические методы, например теория функционала плотности, дают высокую точность вычислений, однако требуют значительных вычислительных ресурсов и времени. Машинное обучение ускоряет вычисления для больших систем, практически не уступая в точности. Одна из острых проблем в применении машинного обучения — обеспечить физическую достоверность.

В своей новой работе учёные из Сколтеха, МФТИ, ВШЭ и их иностранные коллеги предложили алгоритм автоматического обучения машинно-обучаемого межатомного потенциала с магнитными степенями свободы. Он ускоряет трудоёмкие квантово-механические расчёты при исследовании парамагнитных материалов, при этом сохраняя высокую точность.

Магнитные моменты становятся новой переменной, что усложняет обучение потенциала. Процесс моделирования с использованием магнитного межатомного потенциала состоит из двух этапов. На первом этапе оптимизируется величина магнитных моментов при фиксированных координатах атомов и параметрах решётки так, чтобы полная энергия системы была минимальна. На втором этапе магнитные моменты фиксируются и выполняется молекулярно-динамическое моделирование, в ходе которого изменяются координаты атомов и параметры решётки с учётом магнитного взаимодействия.

Кроме того, наличие магнитных моментов в функциональной форме потенциалов усложняет его обучение. Для решения этой задачи исследователи разработали алгоритм, который автоматически выбирает оптимальные конфигурации для обучающей выборки. Алгоритм отслеживает конфигурации, возникающие прямо в процессе моделирования с обучаемым потенциалом, и для отобранных конфигураций проводятся расчёты с помощью теории функционала плотности. Полученные данные добавляются в выборку, на основе которой происходит обучение потенциала.

«Главной особенностью разработанного нами потенциала является возможность отбора конфигураций прямо во время моделирования с обучаемым потенциалом, например, в ходе молекулярной динамики. Таким образом, появляется возможность автоматизировать процесс составления обучающей выборки, так как потенциал сам отбирает релевантные конфигурации для последующего их расчёта с помощью теории функционала плотности и дообучения на них. Ещё одной особенностью является учёт магнитных моментов конфигураций при отборе в ходе активного обучения», — рассказал Иван Новиков, доцент факультета компьютерных наук НИУ ВШЭ, доцент кафедры химической физики функциональных материалов МФТИ, старший научный сотрудник Центра искусственного интеллекта Сколтеха.

Полный протокол активного обучения межатомного потенциала с магнитными степенями свободы (см. иллюстрацию) можно представить так. Обучение начинается с исходного потенциала и обучающей выборки. Далее проводится активное обучение во время поиска равновесных магнитных моментов, релаксации или моделирования при помощи молекулярной динамики. Если степень экстраполяции какой-либо конфигурации слишком высока, то прекращается моделирование и выбираются новые конфигурации из полученных во время этого моделирования (предварительно выбранные конфигурации). После этого проводятся вычисления при помощи теории функционала ограниченной плотности с ограничениями на фиксированные магнитные моменты для выбранных конфигураций. Наконец, обновляется обучающий набор, и дообучается потенциал. Процесс повторяется с самого начала до тех пор, пока ни одна конфигурация не будет предварительно выбрана во время эквилибрирования/релаксации/молекулярно-динамического моделирования.

Учёные протестировали новый подход на материале CrN с кубической кристаллической решёткой, подобной кристаллической решётке поваренной соли. Свойства этого материала хорошо известны, и поэтому он позволил определить надёжность разработанного подхода. Кроме того, особенностью данного материала является то, что при температурах выше комнатной он находится в парамагнитном состоянии, что являлось дополнительным усложнением апробации предложенной методологии. Результаты показали, что алгоритм точно воспроизводит константы упругости и термические свойства. Рассчитанные фононные спектры согласуются с экспериментальными данными. Учёные отмечают, что разработанный алгоритм универсальный и его можно применять для других материалов.

Итак, предложенный подход показал высокую точность в воспроизведении механических, динамических и термических свойств парамагнитного CrN, демонстрируя ресурс для широкого применения в материаловедении.

«Мы планируем добавить неколлинеарный магнетизм в функциональную форму нашего потенциала. Также мы хотим разработать и апробировать метод предсказания температуры перехода в парамагнитное состояние с использованием метода Монте-Карло с переворотом магнитных моментов в ходе молекулярной динамики», — поделился планами на дальнейшие исследования Новиков.

В работе участвовали учёные из Сколтеха, МФТИ, НИУ ВШЭ, Института химии твёрдого тела и механохимии СО РАН, Института биохимической физики им. Н. М. Эмануэля РАН, Института Материаловедения Кальяри (Италия) и Центра материалов Леобен (Австрия).